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探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響

  • 分類:科技創(chuàng)新
  • 作者:陳天友
  • 來源:前沿液態(tài)金屬
  • 發(fā)布時(shí)間:2023-03-21 13:48
  • 訪問量:

【概要描述】理工大學(xué)教授胡勁團(tuán)隊(duì)探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響。論文以文章形式發(fā)表于期刊《. Energy Fuels, 2021》(Tianyou Chen Jing H. 2021),文章第一作者是昆明理工大學(xué)稀貴金屬研究中心博士陳天友,通訊作者為胡勁教授。

探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響

【概要描述】理工大學(xué)教授胡勁團(tuán)隊(duì)探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響。論文以文章形式發(fā)表于期刊《. Energy Fuels, 2021》(Tianyou Chen Jing H. 2021),文章第一作者是昆明理工大學(xué)稀貴金屬研究中心博士陳天友,通訊作者為胡勁教授。

  • 分類:科技創(chuàng)新
  • 作者:陳天友
  • 來源:前沿液態(tài)金屬
  • 發(fā)布時(shí)間:2023-03-21 13:48
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理工大學(xué)教授胡勁團(tuán)隊(duì)探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響。論文以文章形式發(fā)表于期刊《. Energy Fuels, 2021》(Tianyou Chen Jing H. 2021),文章第一作者是昆明理工大學(xué)稀貴金屬研究中心博士陳天友,通訊作者為胡勁教授。

探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響

 

探究了液態(tài)金屬鎵電極表面,有機(jī)電解液中陰離子(ClO4−、Cl−、Br−和I−)對(duì)生成CO選擇性的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),四丁基氯化銨(Bu4NCl)電解液中生成CO的法拉第效率比常用的四丁基高氯酸銨(Bu4NClO4)電解液中高2倍以上。此外,Tafel斜率測(cè)試結(jié)果表明溶液中Cl−促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移過程,從而提高了CO2還原反應(yīng)速率。X射線光電子能譜(XPS)進(jìn)一步揭示了溶劑化Cl-在Ga表面形成Ga-Cl鍵,電子從電極流向特性吸附的Cl−,然后流向CO2分子,導(dǎo)致Ga電極附近的CO2被吸引在電極表面。CO2得到第一個(gè)電子轉(zhuǎn)化為CO2•−自由基,該電子通過Cl−C鍵從Cl−流向CO2分子,生成的CO2•−進(jìn)一步與CO2結(jié)合形成(CO2)2•−加成物。經(jīng)過第二個(gè)電子反應(yīng)后,(CO2)2•−轉(zhuǎn)化為CO。

探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響

圖1.H型電解池結(jié)構(gòu)圖

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圖2.不同有機(jī)溶液中CO2的電還原測(cè)試:(a)極化曲線;(b)恒電位電解曲線;(c) 生成CO法拉效率;(d) 生成H2法拉效率

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圖3.含不同支持電解質(zhì)的AN溶液中CO2的電還原測(cè)試:(a)極化曲線;(b)恒電位電解曲線;(c) 生成CO法拉效率;(d) 生成H2法拉效率。

探究液態(tài)金屬鎵電極表面陰離子對(duì)CO2轉(zhuǎn)化為CO效率影響

圖4.含不同支撐電解質(zhì)的AN溶液中CO2電還原的Tafel圖:(a)區(qū)域1的Tafel斜率和(b)區(qū)域2的Tafel斜率。

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圖5.電解4 h前后Ga的XPS譜:(a)全譜,(b) Cl 2p, (c) C 1s, (d) O 1s, (e) Ga 3d, (f) Ga 2p3。

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圖6. 特異吸附Cl-在Ga電極上促進(jìn)CO2電還原為CO的示意圖
 

液態(tài)金屬鎵作為電極時(shí),在Bu4NCl/AN電解液中生成的CO法拉第效率比常用的Bu4NClO4/AN電解液高2倍以上。特異性吸附Cl−可有效抑制質(zhì)子吸附,穩(wěn)定了CO2•−自由基,從而增加了生成CO的法拉效率,抑制了質(zhì)子的還原。在0.1 M Bu4NCl/AN電解液中測(cè)量的電流密度在−2.4 V時(shí)得到10 mA/cm2, 生成CO的法拉克效率達(dá)到83%。

本文于2021發(fā)布于《Energy Fuels》
作者:陳天友
郵箱:877187024@qq.com

文稿整理:鄧華銘
編輯:高翔
責(zé)編:王彧晗

原文鏈接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.energyfuels.1c01616

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